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36 个结果
  • 简介:首次将炭载型CuO/AC用于烟气脱硫,在最经济的烟气脱硫温度窗口(120-250℃)显示出高的脱硫活性,考查了煅烧温度和煅烧后脱硫的预氧化对硫脱活性的影响,并对脱硫进行了TPD和EXAFS表征。结果表明:经250℃煅烧的CuO/AC脱硫具有最高的脱硫活性。200℃煅烧,前驱体Cu(NO3)2未完全分解:高于250℃煅烧,活民生组分CuO被载体C部分还原为金属Cu微晶,从而发生烧结,聚集,以上均导致脱硫活性的下降,尽管不同温度煅烧的CuO/AC表现出大的脱硫活性差异,但吸硫后均生成同一反应产物CuSO4,250℃煅烧的CuO/AC脱硫Cu以CuO和Cu2O形态存在,其中的Cu2O在200℃很容易氧化成CuO。

  • 标签: CuO/AC 脱硫剂 制备 煅烧温度 脱硫活性 EXAFS
  • 简介:评价了具有不同Ni/(Ni+W)原子比的NiW/γ-Al2O3催化加氢脱硫活性,对硫化态催化进行了EXAFS表征。结果表明,Ni(Ni+W)原子比为0.23的催化表面上WS2颗粒最小,有利于形成Ni-W-S加氢脱硫活性相,其反应活性最高。

  • 标签: NiW/γ-Al2O3催化剂 EXAFS 催化活性 加氢脱硫活性 硫化态催化剂
  • 简介:采用类凝胶法和超界流体干燥技术制得了一组具有不同Co/Mo比的超细非负载型Mo-Co-K催化,考察了其合成低碳醇性能,并运用EXAFS技术对还原态催化的局域结构进行了研究。结果表明,还原态催化中Co以CoMoO4的形式存在,Co的配位数低于标样CoMoO4的配位数,且随着Co/Mo比的减小而减小,由于催化中Mo与Co与Co之间的相互作用,使得Co-O键长被不同程度地拉长,研究表明,催化中具有低配位Co且较弱的Mo,Co之间相互作用的类CoMoO4结构物相可以促进低碳醇的生成。

  • 标签: 合成 低碳醇 超细Mo-Co-K催化剂 局域结构 EXAFS
  • 简介:通过NH4NO3溶液处理商业硅胶,制备了一种新的担载型Co/SiO2催化体系以及用于F-T合成重质烃反应。固定床优选条件下的运行结果表明,在该催化上的CO转化率可达到90%以上,目标产物C5^+选择性可达到80%以上。采用XAFS(X射线吸收精细结构)技术研究了该催化的物相结构,结果表明,处理后的硅胶与钴物种之间的相互作用明显减弱,钴物种的配位情况由Co-t向Co-o转变,使催化在工业还原条件下的还原度大大提高。

  • 标签: 改性 商业硅胶 钴基催化剂 结构 反应性能 Co/SiO2催化剂
  • 简介:采用XRD、EXAFS技术研究了不同Pd含量的Pd-Mo-K/Al2O3催化结构,并关联其合成低碳混合醇性能。结果表明,在氧化态Mo-K/Al2O3催化体系中添加Pd后,“K-Mo”物相晶粒变小,分散度提高,说明钯可能和钾钼物种发生了较强的相互作用。经硫化还原处理后,发生了氧硫交换,钼主要以MoS2物种形式存在,其粒度随着Pd含量的增加而明显减小。尺寸的显著变化可能导致MoS2与载体作用形式的改变,从而影响CO加氢催化反应的性能。在硫化态催化中,Pd的添加不仅能提高CO加氢合成醇的收率和选择性,而且有利于改善产物的分布。基于以上结果,认为“K-Mo”作用物种和Pd物种均为合成醇的催化活性组份,它们间的相互协同作用使催化性能得到显著改善。

  • 标签: Pd-Mo-K/Al2O3催化剂 钼基催化剂 合成醇 PD 结构 合成气
  • 简介:分别测定了纯煤样和浸渍煤样的小角X射线散射,基于GBC理论假设,采用相关函数法计算了原位担载于两种烟煤上FeSO4的粒径分布,考察了助剂Na2S和尿素的添加对其粒径分布的影响,计算结果与XRD表征结果相似,FeSO4在两种煤样上的最可几粒径为4nm左右,分布范围为0.5-8nm,助剂对FeSO4粒径分布的影响较小,它们的添加主要是改变了催化前驱体的活性组成。

  • 标签: 煤液化 催化剂 粒径分布 相关函数算法
  • 简介:工业半焦经850℃水蒸气活化,浓硝酸处理,等体积浸渍硝酸铜溶液,干燥,煅烧制得新型低温CuO/AC脱硫,考查了脱硫制备参数-载铜量对脱硫活性的影响,并对不同载铜量的脱硫进行了TPR,EXAFS,XRD等表征,结果表明,载铜量为5-15%(w)时,脱硫具有较高的脱硫活性;5%的载Cu量为AC(活性焦)表面发生单层覆盖的最大量,低于5%,活性组份CuO在AC表面高度分散,无体相CuO出现,但脱硫过低的活性组份含量,使得脱硫活性较低;高于5%时,CuO在AC表面发生多层覆盖,且随着载铜量的继续增加,活性组份矣集和内部微孔堵塞严重,致使脱硫活性出现明显下降。

  • 标签: 脱硫 CuO/AC脱硫剂 截铜量 脱硫活性
  • 简介:用微乳液法制备了表面经硬脂酸(ST)修饰的4种不同价态的钴氧化合物纳米微粒。初步摸索了合成的最佳条件,利用XRD,TEM,IR等测试手段对制备的钴纳米催化的物相、粒子的形貌和粒度及钴氧化物纳米微粒与表面活性有机基团间的结合方式进行了表征,结果表明制得的纳米微粒呈球状、粒度随热处理温度升高而增大,COO-与Co(Ⅱ,Ⅲ)离子间以化学键相结合。利用流动法固定床反应器研究了钴氧化物纳米催化对N2O的催化分解活性,实验结果表明,在350℃焙烧制得的Co2O3纳米粒子对N2O的催化分解有较好的催化活性。

  • 标签: 纳米催化剂 制备 钴氧化合物 纳米微粒 N2O 催化分解
  • 简介:通过原位浸渍法把FeSO4和其它助剂共同浸渍在两种烟煤上,考察了以FeSO4为主要前驱体的催化对这两种煤直接液化的活性与选择性,以及其对液化产物-甲苯可溶物分子量的影响作用,并通过EXAFS和SAXS表征揭示了催化在煤上的化学态和粒径分布,结果表明:在一定的反应条件下,FeSO4和两种助剂分别共浸渍在两种煤上时,煤的总转化率及沥青烯和轻质产物的产率均比不添加催化时的结果提高1倍左右,与铁的硫化物相比,以FeSO4为主要前驱体的催化沥青烯和轻质产物具有较高的选择性,生成的重质甲苯可溶物具有较大的分子量;EXAFS和SAXS表明,原位浸渍在煤上的FeSO4表现为纳米相,助剂Na2S和尿素的添加主要改变了Fe原子周围的配位原子种类以及它们的成键方式,而对其颗粒分布影响较小,催化在汾西煤上的分布较其在兖州煤上的差一些。

  • 标签: 硫酸亚铁基催化剂 烟煤液化 实验
  • 简介:采用等量共浸和分步浸制备Co-Pt/γ-Al2O3催化。PtL-Ⅲ边的EXAFS结果表明。在氧化态样品中,Pt主要以氯化物形式存在;而在还原态样品中,Pt以氯化物和金属Pt形式共存,共浸法制得的样品中Pt-Cl配位明显,而分步浸法制得的样品中金属Pt为主要存在形式。Co-K边的EXAFS结果表明,氧化态样品中Co主要以Co3O4的形式存在,经氢还原后,Co以高分散的零价钴形式存在。共浸法制得的样品中Pt和Co物种具有更高的分散度。

  • 标签: 氧化态 还原态 Co-Pt/γ-Al2O3催化剂 微观结构 EXAFS 结构表征
  • 简介:采用溶胶-凝胶法制备CoMoO4催化,经K助化后分别在空气中于400-800℃下进行焙烧,得到氧化态样品,然后经硫化制得硫化态K-Co-Mo催化,对氧化态样品的乙醇分解性能及硫化态样品的CO加氢合成低碳醇的反应性能进行了测试,运用X射线衍射(XRD)和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征,乙醇分解性能测试表明,催化的表面酸性较弱,且随着焙烧温度的升高变化不大,合成醇性能测试结果则显示,催化的焙烧温度升高后,其合成醇的产率逐步降低,但醇选择性基本不变,经400℃焙烧的样品,具有最好的催化活性。结构分析结果表明,氧化态样品中存在多种K-Mo-O物种,且随着焙烧温度的提高,钾铝之间作用增强,样品更难以被完全硫化。

  • 标签: K-CO-MO催化剂 溶胶-凝胶法 低碳醇合成 焙烧温度
  • 简介:采用X-射线吸收近边结构(XANES)和扩展X-射线吸收精细结构(EXAFS)技术,对用不同原料盐和不同焙烧温度制得的Co/γ-Al2O3催化中钴的微观结构进行了详细的表征。XANES结果表明,以硝酸盐为原料盐于500℃焙烧的样品Co(N)-500,其Co-K边的近边结构与标样Co3O4相似,而其它样的近边结构则与标样CoAl2O4相似。随焙烧温度提高。在吸收边前的弱吸收峰(1s→3d)逐渐增强。在吸收阈值处,主吸收峰(1s→4p)的分裂变得更明显,950℃焙烧的样品,在主吸收峰上升过程中出现了肩峰(1s→4s)。这些特征表明,样品中钴主要以Co^2+离子形式存在。钴离子与载体作用的加强,使非化学计量的尖晶石相在结构上与化学计量的CoAl2O4越来越接近。EXAFS结果表明,样品Co(N)-500中,钴主要以Co3O4的形式存在。其第一配位壳层Co-O配位数明显低于标样Co3O4,说明该相具有较高的分散性。其它所有样品中,钴主要以非化学计量的尖晶石相存在,其第一配位壳层Co-O配位数随焙烧温度从500℃提高到950℃,与标样CoAl2O4越来越接近;相同焙烧温度下,从醋酸钴制得的Co(A)系列样品更容易形成Co-Al尖晶石相。XANES和EXAFS结果很好地说明了前文中样品对CO氧化和乙烯选择还原NO反应的活性规律。

  • 标签: 氧化态 反应性能 微观结构 Co/γ-Al2O3催化剂 XANES EXAFS
  • 简介:采用水热合成法制备了Ni/CeO2-ZrO2-A12O3催化。进行了添加和不添加水蒸气的CH4-CO2催化重整反应,测量了积碳量,并用EXAFS手段测试了催化Ni的K吸收边。结果表明,反应前后最近邻Ni—Ni配位距离无明显变化,而配位数却变化明显。无水蒸气反应后Ni-Ni配位数有较大幅度的减少,而添加了水蒸汽,Ni—Ni配位数比反应前减少幅度小。水蒸气的添加能减少积碳量,稳定催化中Ni的结构,从而提高催化反应的稳定性。

  • 标签: 水蒸气 CH4 CO2 Ni/CeO2-ZrO2-A12O3催化剂 水热合成法 EXAFS