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  • 简介:通过原位浸渍法把FeSO4和其它助剂共同浸渍在两种烟煤上,考察了以FeSO4为主要前驱体的催化剂对这两种煤直接液化的活性与选择性,以及其对液化产物-甲苯可溶物分子量的影响作用,并通过EXAFS和SAXS表征揭示了催化剂在煤上的化学态和粒径分布,结果表明:在一定的反应条件下,FeSO4和两种助剂分别共浸渍在两种煤上时,煤的总转化率及沥青烯和轻质产物的产率均比不添加催化剂时的结果提高1倍左右,与铁的硫化物相比,以FeSO4为主要前驱体的催化剂沥青烯和轻质产物具有较高的选择性,生成的重质甲苯可溶物具有较大的分子量;EXAFS和SAXS表明,原位浸渍在煤上的FeSO4表现为纳米相,助剂Na2S和尿素的添加主要改变了Fe原子周围的配位原子种类以及它们的成键方式,而对其颗粒分布影响较小,催化剂在汾西煤上的分布较其在兖州煤上的差一些。

  • 标签: 硫酸亚铁基催化剂 烟煤液化 实验
  • 简介:本文用EXAFS对三种钴基合成柴油催化剂进行了表征,结果表明Co-Zr共沉淀催化剂与Co/Zr浸渍型催化剂钴物相主要为Co3O4,Co-Zr-Si混合沉淀型催化剂钴物相主要为Co2SiO4,共沉淀催化剂钴的配位数明显降低,钴锆相互分散好,接触界面大,因而反应活性高,重质烃选择性高,而混合沉淀型催化剂Co2SiO4物相在预处理条件下难以还原,所以反应活性低,重质烃选择性较差。

  • 标签: 合成 柴油 Co基催化剂 EXAFS 表征
  • 简介:采用溶胶-凝胶法,制备了不同钴含量的钴钼超细粒子氧化物,将其与K2CO3干混后进行硫化。使用X-射线衍射(XRI)和扩展X光吸收精细结构(EXAFS)对样品进行结构表征。同时测试硫化态样品的CO加氢合成低碳混合醇性能。结构表征结果表明,不含钴的氧化态样品,主要以颗粒度较大的MoO2物种存在;添加钴后,样品粒子的颗粒度大幅度降低,钴钼组分主要以CoMoO3物种的形式存在,当钴含量增加时,CoMoO3的晶形趋于改善。硫化态样品中钼以类似于MoS2物种的形式存在,但粒子尺寸较小。同时,体系中还存在Co-Mo-S和Co9S8物种。XRD和EXAFS结果表明,适量钴的添加,有利于样品的硫化。活性测试表明,钴的加入,明显促进的含量也最高。结合结构表征结果,认为钴是以协同作用的方式参与反应。

  • 标签: 超细粒子 溶胶-凝胶法 K-CO-MO催化剂 低碳醇 合成 钴含量
  • 简介:通过原位担载法将铁系催化剂担载于煤表面,考察了催化剂前驱体的相态、配位环境以及在载体表面的分散状态。采用X射线吸收精细结构和X射线衍射法对原位担载型铁系催化剂前驱体进行了表征。结果表明,催化剂前驱体在煤表面以非晶态、高分散的形式存在,其化学组成主要为FeOOH,且催化剂前驱体的分散程度与载体煤的物理化学性质有关。

  • 标签: 表征 硫化铁 原位担载 催化剂 前驱体 煤液化
  • 简介:采用EXAFS详细研究了系列Ni-Co-B非晶态合金催化剂的结构,结果表明:非晶态Ni-Co-B合金中的金属和非金属之间是一种共价化学键,Co的加入增加了Ni-B非晶态合金的无序度,而B含量的变化对Co-B、Ni-B配位有不同的影响,当样品中Ni、Co含量相同时,存在着协同作用。

  • 标签: Ni-Co-B合金 非晶态合金催化剂 EXAFS 协同作用 结构
  • 简介:采用XAFS方法研究浸渍法制备并于低温焙烧的CuO/γ-A12O3催化剂的局域结构。对于CuO负载量小于单层分散阈值的CuO/γ-A12O3(0.4mmol/100m2),结果表明CuO物种是以层状分散的孤立原子簇存在于γ-Al2O3载体表面,其第一近邻Cu-O配位环境的结构与晶态CuO的相似,键长和配位数分别为0.195nm和4。对于CuO负载量等于单层分散阈值的CuO/γ-A12O3(0.8mmol/100m。),已有少量的CuO纳米颗粒生成。对于CuO负载量大于单层分散阀值的CuO/γ-A12O3(1.2mmol/100m2),其结构与多晶CuO的相近。基于CuO在γ-A12O33载体上的三种不同分散状态的结构特点,我们提出了CuO/γ-A12O3催化剂的结构模型。

  • 标签: CuO/γ-A12O3单分散催化剂 XAFS 浸渍法 焙烧 结构 尾气污染
  • 简介:考察了锆助剂含量对钴基催化剂的结构及费-托合成反应性能的影响。结果表明,随着锆含量的增加,甲烷的生成受到抑制,重质烃选择性提高,重质烃合成的操作温度区间加宽,且催化剂仍保持较高的活性。TPR,H2-TPD,XRD及EXAFS等表征结果表明,锆助剂单层分散与硅胶表面,而钴以一定尺寸的聚集态存在;随着锆含量的增加,锆覆盖的硅胶表面增加,裸露的硅胶表面减小,而钴的分散度几乎不变。这使得钴锆界面增大,钴硅界面减小,有利于重质烃的生成。另外,H2-TPD结果还表明,催化剂存在有从钴到锆硅载体的氢溢流。

  • 标签: 含量 锆助剂 钴基催化剂 费-托合成 结构
  • 简介:原位XAFS方法研究NiB纳米非晶态合金在78K至573K温度范围的结构特点。结果表明:在78K时,NiB样品的第一配位峰的位置和强度分别为2.06A、396.4,其强度只有Ni箔第一配位峰强度的25%左右;300K时,第一配位峰的位置和强度分别2.08A、255.9;573K时,第一配位峰的位置和强度分别为1.87A、155.4。温度从78K升至300K,第一配位峰的位置变化不大,但峰强度降低35%左右:温度继续升至573K时,峰的位置较78K的向小的方向移动0.20A,并且强度降低了60%。这表明随着测量温度的升高,NiB纳米非晶态合金中Ni原子周围的热无序度显著增加。

  • 标签: 原位XAFS NiB纳米非晶态合金催化剂 结构 强度 温度 热无序度
  • 简介:原位XAFS方法研究NiB纳米非晶态合金在78K至573K温度范围的结构特点。结果表明:在78K时,NiB样品的第一配位峰的位置和强度分别为2.06A、396.4,其强度只有Ni箔第一配位峰强度的25%左右;300K时,第一配位峰的位置和强度分别2.08A、255.9;573K时,第一配位峰的位置和强度分别为1.87A、155.4。温度从78K升至300K,第一配位峰的位置变化不大,但峰强度降低35%左右;温度继续升至573K时,冷的位置较78K的向小的方向移动0.20A,并且强度降低了60%。这表明随着测量温度的升高,NiB纳米非晶态合金中Ni原子周围的热无序度显著增加。

  • 标签: 原位XAFS方法 NiB纳米非晶态合金 结构 催化加氢 催化剂
  • 简介:本文采用XRD,EXAFS等手段考察Co载量对催化剂结构的影响,并关联其合成醇活性。活性炭担载的硫化态Co-Mo-K样品中,Mo主要以MoS2物种形式存在于活性炭的表面上,而Co在低Co载量时主要形成“Co-Mo-S”相,在高Co负载量时会有部分类Co9S8的物相出现。经Co助剂修饰后的催化剂显示出良好的合成醇催化性能,Co助剂有利于合成C2+醇。Co/Mo原子比为0.5时表面“Co-Mo-S”相可能达到饱和,合成醇的收率也最高。Co物种是和MoS2物相以协同的方式起作用的。

  • 标签: 硫化态 Co-Mo-K/AC 合成 催化剂 EXAFS
  • 简介:利用XRD、TPR和EXAFS等手段考察了焙烧温度对Cu/MnO2/ZrO2催化剂性能影响,结果表明,随着焙烧温度增加,铜的配位环境发生变化,铜和锰之间相互作用增强,有效地防止铜组分在还原及反应过程中聚集长大,从而使催化剂活性显著增加,当催化剂经过高温焙烧,催化剂活性由于ZrO2结晶和铜的聚集而降低。

  • 标签: Cu/MnO2/ZrO2催化剂 焙烧温度 活性测试